阎长贵做了两年多学术研究，1963年秋进入《红旗》杂志社的“哲学反修”写作小组，小组由关锋负责。批判修正主义的文章还没写出来，“四清”运动开始了，不久“文化大革命”爆发。至此，阎长贵的学术研究被迫终止。他坦诚地说，当时参加“文化大革命”的热情很高也很积极，认为夺取政权没赶上，但保卫政权可不能落后，所以紧跟形势和舆论，说过错话，做过错事，但在当时认为都是对的。1966年6月，阎长贵被戚本禹调到中共中央办公厅秘书局搞信访工作，一个月后又被调到中央文革小组简报组，住进了钓鱼台国宾馆，紧接着被分配专门负责江青的群众来信。
“文化大革命”前，除了私人信件，没人给江青写信，江青也没有专职秘书；但“文革”开始后，江青担任了文革小组第一副组长，一些群众给她写信，一开始每天几十封。1966年8月31日，江青在天安门主持了毛主席第二次接见红卫兵大会，群众来信急剧增多，几百封，上千封，后来每天收到的信用麻袋装，七八个人都处理不过来。为此专门成立了江青办信组，阎长贵任组长，直接由戚本禹领导。阎长贵每天挑选七八封或十余封“重要”的信，在前面加上摘要送给江青，其余的绝大部分转给了有关部门：国务院、各省市自治区党委、各部委，揭发和批判江青的，则作为“反革命信件”转给公安部。
1966年底的一天，戚本禹对阎长贵说：“江青让我给她当秘书，我不行，太粗，我看你还比较细，你去吧。”半个月后的一天晚上，戚本禹正式对阎长贵说：“跟我走，现在你就去11楼！”当时江青住在钓鱼台11号楼，戚本禹的意思很清楚，是让阎长贵去给江青当秘书。其实选中阎长贵给江青当秘书并非这么简单，当时有好几个人选，但最后选定资历最浅、年纪最轻的阎长贵可能有几个因素：一是他出身好，社会关系简单，有一定办事、写作能力，他所写的文章得到过毛主席的赞扬；二是阎长贵当时和江青的女儿李讷接触比较多，很谈得来，李讷对阎长贵的印象不错，她也可能起了一定作用；三是关键的恐怕还是戚本禹的推荐，江青当时信任戚本禹超过信任姚文元，更不要说王力和关锋了。
1967年1月9日，阎长贵正式当上了江青的秘书，至此江青才有了第一位专职秘书。尽管当秘书前阎长贵经常见到江青，江青也都很客气地和他打招呼，但是阎长贵当了秘书以后，江青很长时间不见他，见了面也爱答不理，送给江青的文件都是通过警卫员传递。阎长贵很纳闷，别人告诉他，这叫试用阶段。二十多天以后，江青才找阎长贵进行第一次谈话。起因是当时中共中央办公厅干部分两派，汪东兴支持一派，戚本禹支持一派，戚本禹认为自己支持的这派受压，想让江青为这派说话。戚本禹派阎长贵去“调查”，然后写个报告。阎长贵“调查”回来后，给江青和戚本禹写了一封信，信的抬头是：“本禹同志并江青同志”，内容当然是同情戚本禹支持的这一派。戚本禹看完信后说：“这事我不管！”阎长贵马上争辩道：“‘调查’是你让去的，你怎么不管呢？”戚本禹接着说：“你敢不敢把这封信送给江青？”阎长贵当时年轻气盛，随口就说：“那有什么不敢的！”于是，阎长贵把戚本禹的名字去掉，将信重抄一遍，通过警卫员送给了江青。第二天，江青把阎长贵找去，对他说：“你的信我看了，但这件事你不要管了，从今以后你就在我这里工作，除了我派你去做的事，任何人派你任务都不要再接受，你要对我负责，对党负责。”另外，她还讲了一些做秘书？的纪律。
从这件事以后，阎长贵开始每天直接给江青送文件，处理信件，做一些事务性的工作。江青曾对阎长贵说：“我完全是个政治化了的人，除了工作，连今天是星期几都不知道。”此后，阎长贵每天送文件时，都要附上一个纸条，上面写着今天是某月某日星期几。